Diego Simeone saavutti 800 ottelun rajapyykin Atlético Madridin päävalmentajana. Merkkipaalu tuli Villarreal-ottelussa Estadio de La Cerámicalla.
Simeone debytoi Atléticon valmentajana 7. tammikuuta 2012 Málagaa vastaan. Ottelu päättyi tuolloin 0–0 La Rosaledalla kauden 2011/12 18. kierroksella.
Atlético on voittanut Simeonen aikana kaksi La Liga -mestaruutta, Copa del Reyn, Espanjan supercupin, kaksi Eurooppa-liigaa ja kaksi UEFA Super Cupia. Hän on seuran pitkäaikaisin päävalmentaja ennen Luis Aragonésia ja Ricardo Zamoraa.
